2020年8月25日 [41] ，由于与俱乐部董事会存在种种矛盾 [101] ，梅西发出离队请求 [41] ，但俱乐部认定梅西的免费解约条款已于6月10日过期，离队的唯一条件是支付7亿欧元的毁约金。9月4日，梅西宣布留队 [42] 。12月22日，西甲第15轮客战巴拉多利德，梅西攻入代表巴萨的第644球，超越贝利，成为为同一家俱乐部进球最多的球员 [43] 。
2021年1月3日，西甲第17轮，梅西斩获职业生涯第300个助攻，帮助球队在客场1-0小胜韦斯卡 [242] 。1月9日，西甲第18轮客战格拉纳达，梅西上演梅开二度，成为首个连续15个赛季在西甲进球上双的球员 [100] 。2月10日，国王杯半决赛首回合，梅西完成生涯第900场比赛 [223] 。3月15日，西甲第27轮主场对阵韦斯卡足球俱乐部，梅西贡献两射一传 [44] ，成为首位连续13个赛季在欧洲五大联赛中打进至少20球的球员 [86] 。3月22日，西甲第28轮客战皇家社会，梅西贡献两射一传 [44] ，斩获包括友谊赛在内的巴萨生涯各项赛事第700个进球 [88] ，同时以768次出场超越哈维，成为代表巴萨出场次数最多的球员 [87] 。4月17日，国王杯决赛对阵毕尔巴鄂竞技，梅西上演梅开二度，帮助球队4-0取胜夺冠 [44] ，个人成为首位连续13个赛季攻入至少30球的球员 [224] 。5月16日，西甲第37轮主场对阵塞尔塔，梅西攻入巴萨生涯最后一球 [225] 。
2020-21赛季，梅西代表巴萨在各项正式比赛中出场47次，攻入38球，送出12个助攻 [72] ，其中在西甲联赛中以30个进球夺得西甲金靴 [80] ，帮助巴萨夺得国王杯冠军，个人荣膺《法国足球》金球奖（2021） [110] 、阿根廷最佳运动员 [171] 、阿根廷足球先生 [117] ，并入选欧冠赛季最佳阵容 [226] 、国际足联年度最佳阵容 [114] 。
2021年7月1日，梅西与巴萨的合同到期，成为自由球员 [227] 。在征战美洲杯期间，梅西与巴萨达成过一份2+1的新合同，但被西甲联盟否决。美洲杯结束后，梅西与巴萨达成了续约五年的协议 [96] ，但因西甲的财政公平条款，梅西与巴萨无法完成续约 [90] 。8月5日，巴萨官方宣布梅西不再为巴萨效力 [97] 。8月8日，梅西在诺坎普举行告别发布会，结束21年的巴萨生涯 [98] 。
梅西共为巴萨一线队在正式比赛中出场778次，打进672球，送出305个助攻，随队夺得10个西甲冠军、7个国王杯冠军、8个西班牙超级杯冠军、4个欧冠冠军、3个欧洲超级杯冠军和3个世俱杯冠军。个人荣誉方面，梅西在效力巴萨期间共荣膺6次金球奖、6次世界足球先生、2次欧足联年度最佳球员、6次欧洲金靴、8次西甲金靴，10次入选欧足联年度最佳阵容，8次入选国际足联年度最佳阵容 [3] 。
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